易红/雷爱文JACS:NHC配体稳定的混合价线性Cu₃簇用于高效电催化亚硝酸盐还原
催化计
2025-08-01 19:21
文章摘要
本文介绍了武汉大学雷爱文和易红团队设计并合成的一种由N-杂环卡宾(NHC)配体稳定的混合价线性Cu₃簇。该簇通过刚性配体实现紧凑的几何结构,Cu-Cu键距短,促进电子离域。研究显示,该簇在高温下表现为Robin-Day III类混合价体系,电子离域于两个末端Cu中心,低温下则趋向局域化。在电化学条件下,该Cu₃簇高效催化六电子还原亚硝酸盐(NO₂⁻)为氨(NH₃),法拉第效率高达95%,且抑制了析氢副反应。机理研究表明,末端Cu中心为活性位点,羟基胺(NH₂OH)为关键中间体。
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