上海交通大学,Nature Catalysis!
纳米人
2025-07-29 10:47
文章摘要
本文报道了一种颠覆性的光催化策略,通过钴氢(Co(III)-H)介导的氢原子转移(HAT)机制,实现了乙炔杂质的高效半加氢转化。研究团队设计了一种电子供体修饰的钴催化剂(Cosalen-5-OMe),结合瞬态光谱、电化学和理论计算,揭示了其快速质子化与HAT路径的动力学优势,使乙烯选择性高达99.9%,转换频率(TOF)达2.14 s⁻¹。更值得关注的是,作者通过连续流光反应器工程化,实现了粗乙烯流中乙炔(1.10 vol%)的稳定净化,连续50小时生产聚合物级乙烯(残留乙炔<5 ppm),产率提升至135 mL/h。这项工作不仅为工业乙炔纯化提供了绿色解决方案,也为光催化反应机制设计和流动化学规模化应用树立了新标杆。
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