文献速递|上海大学ACB:研究过氧化单硫酸盐活化过程中高单原子位点密度对单线态氧生成影响的机制

本研究探讨了单原子位点密度对过氧单硫酸盐（PMS）活化性能的影响机制。通过合成不同Fe-N4密度的聚合物碳氮化物支撑单原子催化剂（Fe-PCNs），研究发现适中的Fe-N4密度（如6-Fe-PCN）表现出最佳的PMS活化性能，反应速率常数为0.5131 min−1，而过高的密度（如10-Fe-PCN）则导致性能下降至0.1145 min−1。通过表征和理论计算，发现适中的Fe-N4密度（Fe-Fe距离为4.4 Å）有利于PMS的平躺式二齿吸附，增强p-d杂化和电荷转移，从而促进单线态氧（1O2）的生成。高密度导致Fe-Fe距离缩短至2.2 Å，降低了位点内在活性。研究为环境修复领域高性能催化剂的设计提供了重要指导。