(纯计算)北京化工大学曹达鹏/许昊翔团队J. Am. Chem. Soc.: 丙烯电氧化的电势依赖选择性: 电化学诱导重构的作用

本文研究了丙烯电氧化反应的电势依赖选择性及其背后的机制。背景方面，丙烯是工业中重要的原料，传统热催化氧化方法存在能耗高、选择性低等问题，电化学方法因其环境友好和可持续性成为有前景的替代方案。研究目的是探究Pd和Pt催化剂上丙烯电氧化反应的电势依赖选择性机制。通过巨正则系综密度泛函理论计算、Pourbaix分析和微动力学模型，研究发现电化学诱导的重构活性中心在工作电势下主导了反应选择性。结果表明，Pd和Pt催化剂在不同电势下表现出不同的产物选择性，且表面重构和活性位点切换是关键因素。这一研究解决了长期存在的争议，为设计高效电催化剂提供了理论指导。