湖南师范大学钟文周教授ACB: 具有p-π共轭结构的氮掺杂多孔生物炭用于可见光催化胺氧化同步耦合CO2还原

本研究通过三聚氰胺/K2CO3共修饰废弃椰壳的一锅法热解，设计出具有N/O官能团及高比表面积的多孔生物炭。该生物炭在可见光辐射下，通过光生空穴与电子协同耦合胺脱氢氧化与CO2还原制甲酸反应，能以99.9%选择性将86.0%苄胺高效转化为N-亚苄基苄胺。结构分析与理论计算表明，氮原子p轨道与末端羧基修饰的多环芳烃π轨道构建的轨道相互作用，结合层状石墨结构显著促进光生电荷载流子分离，降低电子-空穴复合几率。同时，聚芳香羧基基团与石墨化氮结构通过π-π电子供体-受体相互作用构成活性位点，有效吸附/活化胺类分子与CO2，从而协同推进氧化还原过程。