深大张黔玲/齐大张丹彤/天大韩晓鹏Angew: 电子传输+水解离协同加速硝酸根还原

本文研究了电化学硝酸盐还原反应（NO3-RR）在合成氨（NH3）中的应用，指出其结合了硝酸盐污染水体的环境修复与碳中和能源转化。文章指出，过渡金属氧化物催化剂如Co3O4在NO3-RR中具有潜力，但其半导体特性和表面化学环境限制了电子传输和质子耦合电子转移（PCET）过程。通过硫掺杂，研究团队成功缩小了Co3O4的带隙，提升了材料导电性，并优化了界面动力学，加速了水解离和质子转移。研究还揭示了硫原子的孤对电子在破坏界面氢键网络中的作用，并通过理论计算进一步证实了硫原子的价电子弥散对水解离的促进作用。