极化Ni0-Niδ+催化剂促进电化学CO2还原中的非对称C-C耦合生成长链烃

本研究通过全溶剂化的从头算分子动力学（AIMD）结合慢生长方法，揭示了极化Ni0-Niδ+催化剂在电化学CO2还原生成长链烃中的独特机制。研究发现，极化区域通过调控Ni的d带中心，削弱了CO2和CO的毒化作用，使中间产物*COOH稳定存在，同时促进*CO加氢生成*CHx。关键的C-C耦合发生在*COOH与*CHx之间，其动力学能垒远低于传统的*CO二聚路径，为长链烃的合成提供了高效通道。研究还预测Fe、Rh、Pd、Co、Ru等金属通过构建M0-Mδ+域，同样具有实现高效C-C耦合的潜力，为设计高效催化剂提供了新思路。