JACS：揭示ORR中双原子催化剂在反应条件下的原子结构

本文研究了M-N-C双原子催化剂（DAC）在PEMFC电池中的氧还原反应（ORR）性能。研究背景在于，尽管这类催化剂在反应过程中表现出与反应物和中间体的密切关系，但其在工况条件下的动态结构变化仍存在较大挑战。研究目的是通过从头算热力学相图计算，揭示催化活性的调控机制。结果表明，催化活性受电化学调控的金属位点影响，而非本征结构，且结合-OH结构在更高过电势下更稳定。在186种DAC催化剂中，29种的性能超过Pt基催化剂，其中FeCo-N-C DAC活性最高。结论强调了反应条件下动态结构变化的重要性，并与实验结果相符。