大连理工吕红、烟台海岸带所张海坤ES&T:无辅因子氧化还原碳点和细胞色素c亚硝酸盐还原酶生物杂合体在合成氨中的直接光电子转移机制
环境人Environmentor
2025-05-20 12:21
文章摘要
该研究构建了一种无细胞的NrfA/R-CDs光敏生物杂合系统,探讨了NrfA与氧化还原性碳点(R-CDs)之间的界面光电子转移过程,并揭示了R-CDs介导直接光电子转移的关键结构。研究背景是微生物异化硝酸盐还原成铵(DNRA)具有温和和选择性高的特点,而NrfA作为DNRA过程的限速酶,可催化六电子的亚硝酸还原为铵过程。研究目的是揭示R-CDs与NrfA蛋白之间的具体相互作用和光电子转移过程。研究结果表明,NrfA/R-CDs杂合系统中最大NH4+产率可达到12.5 ± 1.1 μmol (NH4+)·mg-1 (NrfA)·h-1,NH4+选择性为93.3%。分子对接和分子动力学模拟结果表明,R-CDs可与NrfA的Heme 2区域形成稳定的复合物,这些储存的π电子可直接转移给NrfA的Heme 2结构,并最终转移到活性位点Heme 1上用于合成NH4+。
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