南航孙明旭Angew:如何让“短命”中间体现身?这篇工作做到了
化学加
2025-05-14 11:45
文章摘要
本研究通过构建二维Cu纳米线阵列,引入疏水界面和结构共振条件,显著增强了原位拉曼信号强度,成功捕捉到CO₂还原反应中极难观测的post-CO中间体,如CH₂和CH₂CO。结合DFT计算,揭示了CH₂与CO之间的不对称偶联通道是生成C₂⁺产物的关键路径,并指出CH₂CO是决定反应速率的重要中间体。这一发现不仅填补了CO₂RR中间体识别的实验空白,还为C₂⁺路径的机制研究提供了新视角。研究还发现中间体的后续反应方向受其与Cu表面空间耦合程度的影响,为调控产物选择性提供了新策略。
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