上海交大/武汉大学，Nature Chemistry！
研之成理
2025-04-30 10:08
文章摘要
本文研究了双功能邻位氧螯合（VOC）类蛋白Abx(−)F，该酶通过催化脱水及双氧杂Diels-Alder反应，立体选择性地构建了(−)-蒽苯并噁嗪酮（(−)-ABX）的氧桥三环缩醛结构。研究通过同位素标记实验与密度泛函理论计算揭示了脱水协同的协同HDA反应机制，并解析了Abx(−)F的晶体结构及其与底物类似物、(−)-ABX的核磁共振复合物结构。突变分析证实Asp17作为通用碱介导脱水反应，形成邻醌甲基化物中间体以实现立体选择性双氧杂HDA反应。该研究首次阐明多杂原子Diels-Alder酶的分子与结构基础，为设计多杂原子Diels-Alder酶工具开辟了新途径。
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