江南大学刘天西/张龙生、奥克兰大学王子运《Adv. Mater.》:共轭配位聚合物催化剂的配体设计实现高效硝酸盐电还原制氨

高分子科学前沿 2025-04-29 16:50
文章摘要
本文介绍了江南大学刘天西、张龙生和奥克兰大学王子运合作开发的一种富含金属单原子活性位点的共轭配位聚合物催化剂,用于高效硝酸盐电还原制氨(NRA)。研究通过配体设计优化了金属单原子活性位点的配位环境,显著提升了*H转移/耦合动力学,从而提高了NRA反应活性和选择性。实验结果表明,CoN4-pyrr催化剂在电流密度为380.3 mA cm-2时,氨产率为1.93 mmol h-1 cm-2,法拉第效率高达99.5%。结合实验和理论计算,研究发现吡咯配体的氮原子能更有效地促进*H转移,加速关键反应中间体*NO的加氢过程,降低反应能垒。该研究为高性能共轭配位聚合物催化剂的设计提供了新思路。
江南大学刘天西/张龙生、奥克兰大学王子运《Adv. Mater.》:共轭配位聚合物催化剂的配体设计实现高效硝酸盐电还原制氨
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