纯计算！复旦ACS Catal.: 揭示Cu(111)表面的CO2加氢制甲醇机理

本文研究了Cu(111)表面上CO2加氢合成甲醇的反应机理。由于实验数据的限制和传统GGA水平密度泛函理论计算的不确定性，反应机理和活性位点一直存在争议。复旦大学徐昕课题组采用XYG3: PBE-D3BJ混合方法进行精确计算，验证了该方法的准确性，并发现H2COO*是动力学捕获的中间体，而HCOOH*是热力学更稳定的中间体。研究还揭示了PBE-D3BJ方法在活性和速率控制步骤估计上的错误，澄清了Cu(111)表面并非甲醇合成的活性中心。这些发现强调了精确计算方法在理解反应机理中的重要性。