厦门大学孙世刚院士团队：利分子模型催化剂鉴定羟基配位高自旋Fe³⁺N₄为酸性氧还原活性中心 | Nature Catalysis

本文介绍了厦门大学孙世刚院士团队在Nature Catalysis上发表的研究成果，该研究通过合成并表征一种共轭桥联酞菁铁二聚体模型催化剂，鉴定出轴向羟基配位的高自旋三价FeN₄（OH-Fe³⁺N₄，S=5/2）为酸性氧还原反应（ORR）的活性态。研究发现，聚合态FePc由35%的S=5/2态和65%的Fe²⁺N₄态组成，整体表现出较弱的吸附能，而过强和过弱的吸附能均会阻碍ORR进程。理论计算表明，Fe与共轭碳平面间的π-d相互作用决定了自旋态。该研究为精确设计Fe基ORR催化剂提供了重要指导。