深圳大学何传新教授JACS: 亚纳米级磷化镍异质团簇中高活性Niδ+–Pδ−对驱动硝酸盐还原制氨

本文由深圳大学何传新教授团队发表在JACS上，研究了一种亚纳米级磷化镍异质团簇（Ni–P HCs）电催化剂，用于中性介质中的硝酸盐还原反应（NO3–RR）制氨。研究背景是硝酸盐引发的环境问题需要高效电催化剂来解决，而中性条件下NO3–RR的缓慢反应动力学是主要挑战。研究目的是通过构建强耦合镍-磷（Ni–P）双活性位点的亚纳米异质团簇，提升NO3–RR性能。实验和理论研究表明，Ni–P异质团簇的亚纳米特性促进了电子从Ni向P的转移，形成高活性Niδ+–Pδ−对，其中Niδ+物种对NO3–RR表现出高催化活性，而Pδ−通过调控界面水分子氢键网络促进水分解步骤并加速质子传递。结论显示，Ni–P HCs在−0.8 V（vs. RHE）下实现了0.61 mmol h–1 cm–2的NH3产率，分别是Ni–P纳米颗粒和Ni团簇的2.8倍和3.3倍。该研究为提升涉及多中间体的电催化反应效率提供了新策略。