华中师大徐晖教授/湖北大学张干兵教授/上海交大张礼知教授NC: Fe单原子位点实现高效过硫酸盐活化及增强四价铁氧物种反应活性

本研究由华中师范大学徐晖教授、湖北大学张干兵教授和上海交通大学张礼知教授合作，报道了一种通过第二配位壳层氧掺杂构建的Fe-N4-C6O2单原子催化剂。该催化剂在保持Fe-N4本征对称结构的同时，增强了局域电场强度，实现了活性与稳定性的协同优化。研究显示，这种策略通过降低Fe中心的电子密度强化了Fe-N键，抑制了过硫酸盐活化过程中的结构畸变，催化寿命突破240小时。此外，弱化的配位场效应降低了Fe=O的σ*轨道能量，促进了高价铁氧物种对双酚A的亲电σ攻击，其降解速率提升了41.6倍。该研究为环境催化剂的理性设计提供了新范式，并揭示了第二配位壳层调控对Fe-N4单原子催化剂稳定性的重要性。