Nat. Commun.：硫掺杂调控不对称Zn-Sn双原子p-d轨道耦合增强CO2电还原

本文由北京理工大学陈文星副教授团队发表在《自然通讯》上，研究了一种通过硫掺杂调控不对称Zn-Sn双原子p-d轨道耦合以增强CO2电还原的方法。研究团队采用配体共刻蚀策略，在金属有机框架（MOF）内部构建了结构不对称的Zn-Sn双原子位点（DASs），并形成了“蛋黄-蛋壳”碳骨架结构（Zn1Sn1/SNC）。这种结构通过部分硫掺杂的Sn中心和氮配位的Zn中心促进了p-d轨道耦合，从而稳定了HCOO*中间体的吸附结构。实验结果显示，在H型电解槽中，Zn1Sn1/SNC在-0.84 V下展示了94.6%的法拉第效率；在流动相电解槽中，该材料在-0.90 V下达到了-315.2 mA cm-2的电流密度。理论计算进一步证实，这种不对称位点具有理想的吸附亲和性，能有效降低CO2还原反应的能垒，提高整体反应效率。