​王定胜Angew: 配合物中配体调控金属位点，实现高效水氧化

近年来，金属-有机杂化材料在电化学OER反应中显示出降低四电子转移能垒的潜力。清华大学王定胜等研究者通过在碳载体上制备Fe-Ni原子与芳香族羧酸配体的分子配合物，利用π-π堆叠作用调节Fe-Ni中心的配位环境和电子结构，显著提高了OER的催化耐久性和活性。实验和理论分析表明，OH*对高价Fe位点的亲核攻击和脱氢诱导了活性Fe-O-Ni中心的动态重建，促进了OER动力学。最佳催化剂FeNi-L3在100 mA cm−2电流密度下的OER过电位为300 mV，Tafel斜率为41 mV dec−1，表现出优异的催化性能和稳定性。这项研究为开发高效的金属-有机催化剂提供了重要指导。