Nat. Commun.：脉冲电催化CO2还原的分子尺度理解

本文研究了在交替变化的电化学脉冲过程中，电催化还原CO2的分子尺度机理。通过亚秒时间分辨率和一维扩散模拟的在线质谱技术，研究了多晶Ag和多晶Cu电极在阳极脉冲下的CO2RR反应。结果表明，阳极脉冲导致电极表面CO2浓度升高，促进了CO2RR而非产氢反应。温和的氧化脉冲能够形成不饱和配位的Ag或Cu位点，分别促进CO2还原为CO和C2+。DRIFT红外光谱进一步揭示了*CO和*OCHO物种与Ag的关系，以及氧化脉冲后*CO消耗率的提高，从分子水平上解释了CO2RR选择性与动态界面化学结构的关系。