Nat. Commun.：Ni配对的异原子对实现氢自由基促进的CO2电还原

本文报道了一种通过构建Ni配对的异双原子对来实现氢自由基(H·)转移机制的方法，以促进CO2电还原为CO的过程。研究指出，氢化步骤中产生的吸附*COOH中间体会降低CO2电还原为CO的速度。通过Ni配对金属催化水/质子还原的Volmer步骤，产生吸附的*H并转化为H·，进而将CO2还原为羧基自由基(·COOH)。随后，Ni配对物吸附·COOH，减少了CO2电化学氢化的高能量损失。通过调节M位的H吸附强度，可以优化H·的形成，显著提高CO2还原率和CO生成率，在水性电解质中达到97.1%的法拉第效率(FE)，在离子液体溶液中达到100.0%的FE。