韩布兴院士/孙晓甫Nat. Commun.：串联电催化硝酸盐合成肼!

本文报道了中国科学院化学所韩布兴院士和孙晓甫研究员在温和反应条件下实现电化学NOx转化为NH3，并通过酮介导将NH3转化为N2H4的研究。研究结果显示，该反应实现了高达88.7%的NOx-N2H4选择性。研究团队发现二苯乙烯酮（Diphenyl ketone）作为介导分子，具有合适的立体结构和共轭效应，能够可控进行N-N偶联。乙腈溶剂通过氢键作用稳定和活化关键的亚胺中间体。实验结果表明，WO3催化剂形成的Ph2CN*中间体通过晶格氧的脱氢机理，能够高选择性地进行N-N偶联。WO3催化剂和DPK介导分子具有良好的循环性，因此该工艺具有绿色合成N2H4的前景。