EES：表面羟基主导的甲烷有氧氧化

本文探讨了在钛硅酸盐负载的涂有超薄N掺杂碳的单Pd原子（Pd1/TS-1@CN）催化剂上，利用H2和O2进行甲烷直接氧化（DOM）的机制。研究发现，表面羟基而非H2O2或游离·OH在DOM过程中起主导作用。Pd原子与涂层吡咯氮之间的直接键合增强了Pd1和框架氧的键合强度，形成独特的N1–Pd1–O2构型，提高了Pd活性位点的稳定性和生成表面羟基的能力。实验结果显示，Pd1/TS-1@CN催化剂在15°C时液态含氧化合物产率为647 μmol·gcat−1·h−1，选择性为100%，并在30个循环中保持高稳定性。这一发现为在温和反应条件下使用O2设计用于DOM的先进催化剂提供了新思路。