东南大学黄皓玮团队ACB: 氢键调控的 π-π 堆积驱动高效质子耦合氧还原用于光催化H₂O₂合成

本文基于间苯二酚-甲醛树脂，提出一种氢键调控的分子工程策略，通过引入间氨基苯酚精准调节链间π-π堆积程度。研究背景是传统酚醛树脂光催化剂存在载流子复合严重、质子传输效率低及氧还原动力学缓慢等问题。研究目的是通过优化π-π堆积，同时增强电子传输和质子迁移，协同促进质子耦合氧还原过程（PCORR）以提升H₂O₂产率。结论表明，优化后的R85A15树脂具有适中的π-π堆积，不仅促进激子解离和电荷迁移，还构建了高效质子传输通道，H₂O₂产率达2855 μmol·g⁻¹·h⁻¹，在25小时连续光照下累计产量43600 μmol·g⁻¹，并显示出良好稳定性。固定化树脂膜在放大反应体系中保持高效且质量损耗极低（<0.42%）。该工作揭示了微观堆积结构与光催化反应动力学的内在关联，为设计高性能无金属光催化材料提供了新策略。