韩国延世大学：CO2 驱动的孔边羧化石墨烯合成，用于 Cu–CeO2 催化水-气位移反应中的可调电子相互作用

本研究背景在于石墨烯在高温催化反应中稳定性差，且传统强碱活化法存在腐蚀性和环境问题。研究目的为通过无KOH的CO2球磨机械化学路线，从低成本石墨合成比表面积可控的多孔边缘羧基化石墨烯（ECG）载体，并负载Cu-CeO2活性组分，系统优化其在水煤气位移（WGS）反应中的催化性能。结论表明，通过调控CO2热处理条件，成功制备比表面积740–1400 m2/g的ECG；高比表面积促进Cu0分散和羧基反应路径，提升初始活性，而中等比表面积平衡Cu+稳定化和CeO2氧空位供给，实现最佳稳定性；电子金属-载体-碳相互作用（EMSCI）中边缘C=O官能团通过电子转移调控Cu价态，使催化剂无需预还原即可活化。最优催化剂（Cu-Ce/ECG-SA-1200和Cu-Ce/ECG-SA-950）在280–400°C范围活性与商业Cu-ZnO-Al2O3相当或更优，周转频率超过蓝氢目标值，展示了工业应用潜力。