广西大学赵祯霞团队在Angew发表论文：缺陷MOF中Cu⁺-Cu⁰簇对实现高效协同CO₂加氢制甲醇

本文报道了广西大学赵祯霞团队在Angewandte上的一项研究。背景方面，CO₂加氢制甲醇是实现碳捕集与利用的重要绿色路径，但传统铜基催化剂中Cu⁺与Cu⁰位点的空间分离限制了其协同效应。研究目的旨在通过在缺陷型UiO-66金属有机框架内构建空间相邻、比例接近1:1的Cu⁺-Cu⁰簇对，以提升CO₂加氢制甲醇的选择性和稳定性。结论显示，所制备的Cu/U66(LA-Cu)催化剂在220°C、3 MPa条件下表现出97.0%的超高甲醇选择性和688.1 mg·g⁻¹·h⁻¹的时空产率，且稳定性超过200小时。机理研究表明，限域Cu⁰簇显著降低H₂解离能垒，Cu⁺位点强吸附CO₂及其中间体，二者通过RWGS+CO-hydro路径协同促进甲醇生成。该工作为MOF限域环境中多价态金属中心的协同催化提供了设计指导。