清华大学张亮副教授课题组ACS Catalysis——甲基环己烷脱氢Pt金属结构敏感性的计算研究

清华大学张亮课题组通过机器学习辅助过渡态搜索、密度泛函理论计算与微观动力学模拟，系统研究了甲基环己烷在Pt(111)、Pt(211)和Pt(110)三个晶面上的脱氢反应。背景：有机液态储氢技术是实现氢能大规模应用的关键，其中甲基环己烷-甲苯体系最具代表性，但铂催化剂的结构敏感性缺乏原子尺度认识。研究目的：揭示不同铂晶面对甲基环己烷脱氢活性、选择性和稳定性的影响机制。结论：Pt(111)选择性高但C-H活化能力弱；Pt(110)活性强但易导致甲苯深度转化和积碳；Pt(211)凭借台阶位与平台位的协同作用，实现了活性与选择性的最佳平衡。升高温度可加快脱氢动力学并抑制积碳，氢气共进料能有效减少碳物种积累、提高选择性。