ACS Catalysis : DFT+ML+实验验证——三合一工作流程加速筛选高性能团簇修饰单原子ORR催化剂

本文报道了一种整合密度泛函理论（DFT）、机器学习（ML）和实验验证（EV）的高通量筛选工作流程，用于加速发现高性能团簇修饰单原子（SA/AC）氧还原反应（ORR）催化剂。背景方面，ORR是燃料电池的关键过程，但传统Pt基催化剂成本高、耐久性差，而单原子催化剂虽具潜力，其对含氧中间体的吸附强度不理想限制了性能；引入原子簇可调控电子性质，但海量的组合空间使传统试错法效率低下。研究目的是构建“DFT计算—机器学习预测—实验验证”三位一体框架，以高效筛选SA/AC催化剂。通过对156种构型的系统筛选，发现ΔGOH*与过电位存在火山型关系，并以此建立机器学习模型（GBR，R²=0.93，MAE=0.10 eV）预测了104个未计算体系。结论是首次从理论上预测并实验验证了Ru4团簇修饰的Ir-N4催化剂具有0.21 V的超低过电位，在碱性条件下表现出优异的ORR活性和稳定性（E1/2=0.841 V，耐久性测试后仅衰减16 mV）；机理分析揭示Ru4通过间接电子耦合、d带中心下移等效应弱化OH*吸附。该工作为电催化剂的高通量理性设计提供了可推广的范式。