5年19篇N/S正刊，Edward H. Sargent院士，再发Nature Synthesis！

本文针对环氧丙烷（PO）工业生产中依赖危险试剂、高能耗及高碳排放的问题，旨在探索电化学丙烯环氧化（ePER）在高效、低能耗生产PO方面的潜力。研究背景指出，当前工业路线每吨PO碳排放达3-4吨CO2当量，而现有ePER技术产率偏低且高电流密度下选择性不佳。研究目的是通过催化剂设计解决高电流密度下析氧反应（OER）竞争导致的选择性瓶颈。团队筛选多种掺杂剂，发现In掺杂的PtPdOx（1% In-PtPdOx）性能最优，在70 mA cm−2下PO法拉第效率达66%，100 mA cm−2下仍保持58%，产率高达1,080 μmol cm−2 h−1。集成至膜电极组件后，可获得46 wt%的PO浓缩物流。结合机理表征与密度泛函理论计算，揭示了In掺杂通过提高Pt价态、增强金属-π C C相互作用来强化丙烯吸附，并平衡丙烯与活性氧的共吸附，从而抑制OER，实现高选择性环氧化。结论表明，该研究为电驱动丙烯环氧化提供了有效的催化剂设计策略，并展示了经济可行性。