清华大学JACS：价层电子与离子半径描述符，设计多位点掺杂电催化剂！

本文以价层电子构型和离子半径为描述符，利用镧系收缩效应系统研究了镧系元素掺杂Mn-RuO₂的结构-活性关系。研究背景：双功能氧电催化剂在锌空电池等能源器件中至关重要，但传统RuO₂基催化剂性能有限。研究目的：建立基于掺杂剂本征性质的普适性筛选原则，指导多位点掺杂电催化剂的设计。结论：通过系统筛选发现，具有稳定价层电子构型（如全空或全满）和高价态（如Ce⁴⁺、Tb⁴⁺）的掺杂剂更利于析氧反应（OER），离子半径较大的掺杂剂更利于氧还原反应（ORR）。以此筛选出Ce为最优掺杂剂，并进一步引入高价Ta⁵⁺进行共掺杂。所得CeTa-MnRuO₂催化剂具有优异双功能性能（ΔE = 0.620 V），应用于锌空电池时开路电压达1.57 V，峰值功率密度187 mW cm⁻²，并在50 mA cm⁻²高电流密度下稳定循环超过1000次。该工作建立了基于掺杂剂本征性质的普适性筛选原则，为理性设计下一代耐用型Ru基电催化剂提供了指导。