Adv. Sci.：竞争性氢键配位作用的深共晶聚合物电解质用于高压高镍锂金属电池

本文针对高镍锂金属电池在高压下正极结构退化和界面劣化问题展开研究。背景上，富镍NCM811正极在4.3 V以上充电时易引发结构重构和晶格氧析出，导致容量衰减和安全隐患。研究目的在于开发一种新型深共晶聚合物电解质（p-DEPE），通过原位聚合氰基丙烯酸酯与丙烯酸丁酯在双盐体系中形成竞争性氢键配位环境，以抑制高价镍（Ni4+）向聚合物的迁移和NiO钝化层的生成，同时减少与晶格氧的副反应。结论表明，p-DEPE能有效稳定正极-电解质界面，抑制相变和气体释放，提升离子电导率和氧化稳定性（击穿电压>5.2 V，离子电导率0.6 mS·cm⁻¹）。基于p-DEPE的锂金属||NCM811电池在70 ℃、3 C条件下循环300圈后容量保有率达80%，为高电压锂金属电池提供了一种新的聚合物电解质改性策略。