JACS | 两个氧化峰，两个完全不同的使命：Co基OER催化剂活化机制新理解

本文以Co(OH)₂催化剂为基础，针对析氧反应（OER）中活化机制不明确的问题展开研究。背景方面，OER是电解水制氢的效率瓶颈，传统贵金属催化剂成本高、稳定性差，而3d过渡金属基催化剂虽具潜力，但其动态结构演化与活性位生成机制尚不清晰。研究目的旨在揭示Co基催化剂在OER过程中的动态重构行为，特别是多重氧化峰背后的活化过程。结论方面，通过operando AFM-SECM、原位谱学及DFT计算，作者首次发现Co(OH)₂-Cl的活化包含两个功能解耦的阶段：在约1.15 V电位下，Cl⁻脱除诱导四面体Co向八面体Co转化，生成端位Co−OH活性结构（μ1-O），这是“活性位生成”的关键；而在更高电位（约1.55 V），晶格Co进一步氧化主要调控电子结构，而非形成新活性位。该研究颠覆了“高价Co越多，活性越高”的传统认知，强调低配位Co−OH结构才是本征活性来源，为设计高效OER催化剂提供了新策略。