“梅开二度”！湖南大学「国家杰青」王双印/邹雨芹，再发Nature Synthesis | 配对电解！

本文报道了一种将木质素裂解与C-N偶联结合的配对电解方法，用于合成含氮芳香族化合物。背景方面，传统C-N偶联合成芳香亚胺和芳香肟依赖化石原料和能源密集型工艺，亟需可持续替代方案。研究目的旨在利用木质素作为可再生原料，通过电化学配对电解实现高效C-N偶联，以制备高价值含氮芳香族化合物。结论表明，采用Pd1/TivO2-NS单原子阴极和PbO2板阳极的配对电解系统，在磷酸电解质中，以杨木木质素和硝基苯为原料，芳基亚胺产率达到74.6%（基于β-O-4结构）。系统还展示了与多种氮源（如取代硝基芳烃和氮氧化物）的兼容性。机理研究揭示，单原子Pd通过垂直吸附促进Caryl-O键裂解，而磷酸根阴离子调控局部质子分布，抑制产物水解，从而提高C-N偶联效率。该工作证明了木质素作为石油基原料可持续替代品的潜力，为绿色合成含氮芳香族化合物提供了新途径。