乔世璋JACS:零电荷电势作为CO₂电还原的动力学描述符!

催化计 2026-05-11 18:05
文章摘要
澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授团队提出零电荷电位(PZC)可作为评估CO₂电还原反应(CO₂RR)催化活性的通用动力学描述符。研究背景方面,传统描述符多基于中间体结合能的热力学角度,忽略了电子转移动力学影响。研究目的为探索PZC与CO₂RR催化性能之间的关系。通过对包含11种催化剂(如负载型贵金属、后过渡金属、单原子催化剂和铜基催化剂)在宽pH范围内(酸性至碱性)的系统研究,发现过电位与PZC之间存在强相关性:在给定负电位下,具有更正PZC的催化剂能引入更大的静电贡献,加速电子转移,从而实现更低的过电位和更高的催化效率。结合电化学分析、同位素标记、原位光谱及密度泛函理论计算与有限元模拟,证实该描述符适用于CO₂RR生成CO、甲酸盐及多碳产物等多种反应路径,并统一了酸性析氢反应的动力学特征,展示了其在电催化体系中的广泛适用性。
乔世璋JACS:零电荷电势作为CO₂电还原的动力学描述符!
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