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本文由清华大学深圳国际研究生院周光敏副教授团队发表。针对锂硫电池中多硫化锂穿梭效应和硫转化动力学缓慢的挑战，研究提出了“前介体”与分子骨架编程的新概念。该工作基于2-氯嘧啶(CPyr)模型前介体，该前介体可在硫反应进程中通过SNAr反应原位活化为具有介导活性的2-嘧啶硫醇锂，形成均匀覆盖电极的快速氧化还原循环。通过结合量子化学和机器学习，系统研究了分子骨架中侧链基团的电子、几何和位点特征与介体性能的构效关系，开发了一种通用的骨架编程策略来调控前介体的活化速率和介导活性。从196个候选分子中筛选出2-氯-4-(三氟甲基)嘧啶(4-CF₃-CPyr)作为最优介体。实验表明，该介体使锂硫纽扣电池在800次循环中保持81.7%的容量，并在14.2 Ah级软包电池中实现了549 Wh kg⁻¹的能量密度。该工作不仅为锂硫电池提供了高效前介体，还建立了一套融合量子化学与机器学习的理性分子设计范式，为能源存储系统中功能分子的按需设计开辟了新路径。