结构与化学通道工程实现晶态准固态电解质中阴阳离子动力学调控

本文针对MOF基电解质在高电流密度下离子传输与界面稳定性之间的矛盾，提出了一种结构与化学通道协同设计策略。研究背景在于传统方法依赖外加组分，对MOF结构与离子传输的构效关系认知不足。研究目的是通过调控MOF孔道几何与化学环境，系统优化阴阳离子传输动力学，并揭示其内在机制。研究团队通过引入线性与非线性配体构建了具有畸变孔道的杂化氮唑框架AHF-2-H，并进一步引入-NH2、-OH、-CH3官能团调节孔道局部电子结构。结果显示，氨基功能化的AHF-2-NH2有效促进锂盐解离、提升锂离子迁移率，并在锂金属界面诱导形成富LiF的SEI层，抑制枝晶生长。基于AHF-2-NH2的准固态LiFePO4||Li电池在0.5 C下循环100周后容量保持149.7 mAh g-1。结论表明，该结构-化学协同设计策略可同时优化锂亲和力、离子传输动力学及界面稳定性，为高性能晶态准固态电解质提供了通用设计方案。