浙工大张士汉/湖州师范大学邓邦为ACB:强酸下界面水如何促进CO₂还原加氢并抑制HER？

本研究由浙江工业大学与湖州师范大学合作，探讨了在强酸性条件下，咪唑基离聚物（Sustainion）修饰的铜电极如何通过调控界面水氢键网络来促进二氧化碳还原加氢并抑制析氢反应。传统观点认为阴离子交换离聚物主要通过排斥质子抑制HER，但研究发现电荷密度相似的Sustainion和QAPPT表现出截然不同的催化性能。通过原位光谱、分子动力学和DFT计算，揭示了Sustainion能破坏界面有序水分子氢键网络，形成松散动态的水结构，促进水解离产生活性氢中间体，加速*CO加氢及C-C偶联。这一调控使C2+产物的分电流密度达0.9 A cm-2，法拉第效率60%，并在150小时内保持稳定。研究表明，界面水结构的改变比单纯质子排斥对酸性CO2还原性能有更直接的影响。