JACS：非晶FeOₓ介孔纳米片高选择性光转化CO₂至多碳燃料

背景：将二氧化碳（CO₂）高效、高选择性地光催化转化为高价值的多碳燃料（如乙烷）是应对能源与环境挑战的重要途径。研究目的：南京大学与东南大学的研究团队旨在通过设计一种新型非晶FeOₓ介孔纳米片（FeOₓ-ns）并引入氧空位，以提升其光催化CO₂还原性能，特别是对多碳产物的选择性。结论：经脉冲激光刻蚀处理的材料（FeOₓ-nsl）表现出优异的性能，在520 nm光照下表观量子效率达1.60%，乙烷（C₂H₆）产物的产率选择性约70%，电子选择性约94%。其高性能源于非晶结构、介孔网络与Fe²⁺/Fe³⁺氧化还原中心的协同作用：非晶结构提供丰富缺陷位点增强CO₂吸附；介孔结构缩短载流子扩散路径并提供空间限域效应；Fe²⁺位点促进C–C偶联。DFT计算与原位红外光谱揭示了Fe³⁺主导CO生成、Fe²⁺主导COCO偶联的串联催化机制。该研究为设计高效、高选择性CO₂光还原催化剂提供了新范式。