CO2加氢，Nature Chemistry！

背景：将温室气体二氧化碳转化为有价值的化学品是应对气候变化的重要途径，其中二氧化碳加氢制甲醇是关键反应，但高温不利于该放热反应，因此开发高效低温催化剂是研究重点。研究目的：本文旨在报道一种锚定于稳定金属有机框架（NU1000）中的分子级安德森PtMo₆O₂₄簇催化剂，并评估其在低温二氧化碳加氢制甲醇反应中的催化性能、稳定性及反应机理。结论：该PtMo₆O₂₄@NU1K催化剂在180℃下连续运行3600小时后活性和甲醇选择性未衰减，其低温活性（室温即可启动）和单程产率超越现有最优多相催化剂。结合原位光谱和理论计算证实，甲醇合成主要通过逆水煤气变换及后续CO加氢路径实现，甲酸盐路径作为补充。该结构明确的簇催化剂为阐明构效关系和理性设计高性能低温催化剂提供了新路径。