福大张久俊院士/刘尧&武理工罗国强等: 掺杂提升MoS₂活性的理论新见解

本文研究了通过掺杂提升二硫化钼（MoS₂）氧还原反应（ORR）催化活性的理论机制。背景方面，MoS₂是一种有前景的非贵金属ORR电催化剂，但其催化活性主要局限于边缘位点，基面原子呈惰性，限制了整体效率。研究目的旨在从统一电子结构视角，厘清不同掺杂元素如何从原子和电子层面调控MoS₂的ORR活性。结论表明，过渡金属掺杂对活性的调控呈现d电子数依赖行为：在d1-d3区域，活性提升主要源于金属d轨道与硫p轨道的d-p杂化效应；在d7-d9区域，Jahn-Teller效应诱导的结构畸变和电子重排起主导作用，使硫p带中心显著上移，增强对反应中间体的吸附。此外，非金属共掺杂可进一步优化性能。该研究为理性设计高效二维ORR催化剂提供了明确的理论指导。