AFM：利用富锂层状氧化物中刚柔梯度界面实现化学力学解耦以缓解电压衰减

背景：富锂层状氧化物（LLO）作为高能量密度锂离子电池正极材料，其实际应用受限于循环过程中的严重电压衰减问题，该问题源于表面重构引发的化学力学耦合降解。研究目的：为了同时满足材料表面抗腐蚀和体相耐应变的空间差异化需求，本研究旨在通过构建多元素协同的刚柔梯度界面，实现化学力学解耦，以缓解LLO的电压衰减。结论：通过调控Mg、Zn、Cu的共沉淀行为，在LLO二次颗粒中成功构建了刚柔梯度界面。该结构通过化学强化外层抑制了表面重构和界面相生长，同时通过柔顺内部缓解了应变局部化和裂纹扩展。改性后的LLO-MZC正极表现出优异的循环稳定性（1.0 C下300圈容量保持率90.01%）和极低的电压衰减率（0.86 mV/圈），并在全电池中验证了其有效性。多尺度表征和理论计算揭示了该梯度界面通过稳定氧氧化还原、抑制氧空位形成和阳离子迁移来实现降解路径解耦的作用机制，为高稳定性阴离子氧化还原正极的设计提供了通用原则。