原位表征加持，锂硫电池，登上Nature Materials！

本文研究背景聚焦于实现高能量密度锂硫电池的关键材料——非晶态聚合物硫正极（如硫化聚丙烯腈SPAN），其虽能抑制多硫化物穿梭，但合成机制与电化学反应机理因缺乏原位手段而认知模糊。研究目的在于通过整合原位高能全散射技术与X射线吸收光谱，实时监测SPAN的合成与循环过程，以阐明其原子架构演变规律和首次循环不可逆性的结构根源。研究结论揭示，S-C键的形成促进了π-π堆叠和长链硫向短链硫的转变，这对可逆硫氧化还原至关重要；同时，首次循环中约20%的容量损失源于残留质子驱动的硫醇-硫酮互变异构导致锂离子被永久俘获。这些发现将SPAN优化从经验调优转向机制引导设计，为开发高性能硫正极指明了方向。