华中师范大学郭彦炳/罗竹Applied Catalysis B: Environmental and Energy ——吸附氧诱导水去质子化促进CO 催化氧化

本研究以Pd/Al2O3为模型催化剂，系统探究了水蒸气在CO催化氧化反应中由传统抑制剂转变为促进剂的微观机制。背景：工业尾气中的水蒸气常被视为催化毒化剂，但其在特定条件下的促进作用机制不明。研究目的：揭示水在Pd/Al2O3上促进CO氧化的具体路径与原理。结论：实验与理论计算表明，吸附在氧空位上的活性氧能诱导相邻水分子去质子化，原位生成高活性羟基自由基（·OH），从而将反应路径从高能垒的碳酸盐路径转向低能垒的羧酸盐路径，使表观活化能从164.3 kJ/mol显著降至85.1 kJ/mol。水最高可贡献71%的氧原子，直接参与反应，并增强催化剂抗积碳能力。该工作突破了“水毒化”的传统认知，为设计高湿环境高效氧化催化剂提供了新思路。