湖南大学何清团队Adv. Mater.：超蕃单分子酶研究新进展—光催化高效高选择性产生过氧化氢

背景：过氧化氢（H₂O₂）是一种重要的基础化学品，其传统工业生产方法存在能耗高、环境负担重等问题，开发绿色、高效、高选择性的合成新策略具有迫切需求。光催化技术利用水、氧气和太阳能合成H₂O₂，被视为一种极具潜力的绿色替代方案。研究目的：针对现有光催化剂多为复合材料、结构异质性强、活性位点不明确等问题，湖南大学何清团队受天然酶启发，旨在开发结构精确、具有明确活性位点的离散分子催化体系（单分子酶），以实现高效、高选择性的光催化H₂O₂生产。结论：该研究成功设计并合成了一系列共价有机超蕃笼光催化剂，特别是通过后合成“打结”策略优化的SUPE-ptz-2。该催化剂在分子内部实现了氧化还原活性位点的空间分工与协同，表现出优异的光催化性能：在纯水、无牺牲剂条件下H₂O₂生成速率达11,089 μmol g⁻¹ h⁻¹，加入异丙醇后速率提升至25,031 μmol g⁻¹ h⁻¹，400 nm处表观量子效率高达29.19%，2e⁻氧还原选择性达93%。机理研究表明，其高性能源于增强的光吸收、抑制的电荷复合、稳定的关键反应中间体以及明确的分工催化路径。该工作为设计下一代高效、选择性光催化剂提供了新思路。