清华大学/丹麦技术大学ACS Catal.：Cu表面氢调制氢键网络调控CO₂电还原双电子路径

本研究通过第一性原理分子动力学模拟与显式溶剂模型，探讨了铜表面CO₂电还原过程中表面吸附氢对氢键网络的重构作用及其对产物选择性的调控机制。背景上，传统吸附能理论难以解释铜表面CO与HCOOH的竞争性生成现象。研究目的在于揭示表面H如何通过诱导界面水结构重组，形成局部低密度区域，从而促进CO₂与H的协同反应，调控双电子路径。结论表明，表面H显著降低OCHO中间体形成的能垒，使其与COOH路径能垒相当，这解释了实验观察到的产物选择性相近的结果；该机制还可推广至其他金属表面，并为通过调控H覆盖度提升C₂+产物选择性提供理论依据。