JACS：双齿哌嗪调控界面质子通量实现安培级CO₂电合成乙醇

本研究针对CO₂电还原合成乙醇的选择性和效率问题，提出采用双齿哌嗪（PZ）修饰铜电极的策略。研究目的旨在通过调控界面质子传输，提升安培级电流密度下的乙醇产率。通过分子动力学模拟和红外光谱分析发现，PZ修饰能重构界面水分子网络，削弱氢键作用，促进水分解生成活性氢，从而增强质子供给能力。实验结果表明，在流动电解池中，PZ-Cu电极在400–1000 mA cm⁻²电流密度下，C₂₊产物法拉第效率超过85%，乙醇选择性达50.5%；在膜电极组装电解槽中，即使电流高达2.0 A，乙醇效率仍保持40.1%。DFT计算进一步证实，PZ-Cu表面降低了水分解能垒（0.87 eV），优先促进CO→CHO氢化步骤，并引导反应路径向乙醇而非乙烯倾斜。结论表明，该策略不仅实现了高效稳定的乙醇电合成，还为大电流CO₂电解提供了新的界面工程方案。