浙江师范大学JACS：Pd催化CO₂加氢制甲酸盐碳酸氢盐依赖性

本研究背景聚焦于电化学CO₂还原反应中甲酸盐生成路径的优化，针对传统Pd基催化剂易发生CO中毒和氢吸附调控不足的问题。研究目的在于探究碳酸氢盐电解质在电负性诱导的PdCu双金属中心上对CO₂加氢制甲酸盐反应的关键调控机制。通过DFT计算、原位XRD/XAS分析和电化学测试，发现高浓度KHCO₃（1.5 M）能增强表面*H覆盖度，抑制β-PdH相变，并通过电荷重排使Pd位点d带中心下移削弱CO吸附。结论表明：该策略在-0.3 V至-0.8 V宽电位窗口内实现甲酸盐法拉第效率持续高于90%，且PdCu催化剂具有45小时运行稳定性，为电解质工程与双金属协同设计提供了新范式。