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本研究背景针对共价有机框架（COFs）材料在分离、催化和生物应用中的潜力，但由于构建块组合爆炸式增长，系统性实验筛选面临挑战。研究目的旨在开发一种人工智能辅助的交互式实验-学习进化方法，以加速高荧光COFs的发现。该方法整合模型推荐、实验验证和主动学习于迭代循环中，在520种可能组合中仅实验11种COFs，便鉴定出光致发光量子产率达41.3%的COF。结论显示，通过嵌入电子结构信息，该策略突破了传统统计方法，提升了预测可信度与可解释性，揭示了构建块间轨道能级匹配对荧光性能的关键作用，为功能性COFs理性设计提供了新范式，并验证了PL-COF-11在生物成像中的优异性能。