Nat. Commun.：Pt/CeO2催化剂上丙烯氧化反应的温度驱动机理转变

本文研究了Pt/CeO2催化剂在丙烯氧化反应中的机理转变。背景方面，该催化剂在汽车尾气处理中具有应用潜力，但不同温度下的活性中心与界面演变机制尚不明确。研究目的为通过操作表征技术揭示反应机理的温度阈值，发现约170°C时发生动态转变：低温下C3H6和O2均在Pt位点活化，CeO2不参与；超过阈值温度后，Pt位被C3H6完全覆盖，O2转而在Pt-O-Ce界面活化并参与脱氢。结论表明氧活化的动力学特性导致不同温度区间的反应路径差异，其中sp3 C-H键脱氢为速率控制步骤，氢活化可使50%转化温度降低120°C。