JACS：揭示CO₂电还原中Ni–N–C的真实活性位点

本文研究了Ni–N–C单原子催化剂在CO₂电还原反应中的动态结构演变。背景方面，CO₂电还原是重要的能源转化反应，但活性位点的真实结构尚不明确。研究目的为揭示真实电化学条件下Ni–N–C催化剂的活性位点及其演化机制。结论表明：1）工作电位下C–Ni桥位自发氢化形成NiN₃C₁H₁最优活性构型；2）CO₂还原与析氢反应在空间分离，中等氢覆盖度可抑制析氢提升CO选择性；3）负电位下速率决定步骤转变及Ni原子脱离导致性能衰减。该研究通过结合巨正则密度泛函理论与机器学习方法，为理解电催化活性位点提供了新视角。