【美文赏析】北京大学刘文ES&T：多手段联合鉴定自由基！原位EPR解析过乙酸活化物种图谱

本研究针对过乙酸(PAA)活化过程中多种活性物种识别难题，系统构建了多捕获剂自旋捕获-选择性猝灭-原位时间分辨EPR-定量校准的四支柱方法体系。背景方面，PAA因过氧键特性较H₂O₂更易活化，可产生羟基自由基、乙酰基自由基等多类活性物种，但不同体系主导物种存在分歧。研究目的旨在通过金属均相与材料非均相体系的对照实验，建立跨体系可复现的活性物种识别框架。结论表明：Co²⁺/PAA体系以乙酰基通道为主，铁系体系呈现多物种并行，Cu²⁺/PAA产生甲基自由基，非均相体系则显著生成单线态氧；同时通过TEMP衍生物建立¹O₂定量方法，明确其来源于PAA自分解与Russell反应，为PAA活化机理的统一认知提供实验依据。